第三季紧接前作结局，中岛敦与芥川龙之介联手击败“组合”首领弗朗西斯·F，巨大的异能战争落下帷幕。武装侦探社与港口黑手党虽维持着脆弱的休战，但真正的威胁才刚刚显现。来自欧洲的神秘组织“天人五衰”以“拯救世界”为名，精心策划了一场针对武装侦探社的阴谋，使其一夜之间成为全民公敌。面对铺天盖地的诬陷与追杀，敦与太宰治、国木田独步、泉镜花等同伴被迫转入地下，一边躲避国家异能部队的围剿，一边寻找洗清罪名的方法。与此同时，太宰治与中原中也的过去被逐步揭开——两人曾同属旧“港口黑手党”，并共同执行过一项绝密任务，而这段羁绊或许正是破解“天人五衰”计划的关键。本季不仅战斗场面更为激烈，对角色内心与人性的刻画也愈发深刻。敦在信任与背叛之间挣扎，芥川则在疯狂追求力量的道路上重新审视自身。当“书”的传说浮出水面，各势力围绕智慧与武力的较量再度升级，一场改变全世界异能者命运的博弈，就此展开。